Noch eine Frage, gibt es diesen Befehl?
Ja gibt es. Nur wird er anders geschrieben:
xbmc.executebuiltin('PlayerControl(RepeatAll)')
Eine Liste möglicher Befehle, die du als Referenz nehmen kannst, findest du hier:
https://kodi.wiki/view/List_of_built-in_functions
Du solltest dich an die Groß- und Kleinschreibung halten. Du solltest zur Sicherheit next zu Next und random zu Random ändern
Gibt es eventuell auch einen Befehl der einfach alle Medien auf dem Gerät abspielt, statt eine Playlist?
Dachte eher an so was wie, USB einstecken - reboot und die neuen Videos werden vom USB Stick abgespielt.
Dafür müsstest du das Script wesentlich erweitern. Ein USB-Stick wird einen entsprechenden Einhängepunkt (mountpoint) haben, den du in der autoexec.py definieren musst. Ansonsten weiß das Script ja nicht, von welchem Gerät du was abspielen möchtest. Wenn sich dieser Einhängepunkt aber mal ändert, oder du einen 2 Stick anschließt, dann wird es schon komplizierter. Es ist nicht so, dass es unmöglich ist, aber es ist ein wenig mehr als ein "Einzeiler" 
Um alle Videos in der Bibliothek abzuspielen wird sich am ehesten wirklich eine Smartplaylist eignen und diese kannst du dann mit:
xbmc.executebuiltin('PlayMedia(<pfad_zur_playlist>)')
abspielen.